近日，我院2022級研究生袁文勇以第一作者身份在國際知名期刊《Energy Storage Materials》（IF=20.4）上發表題為“Novel covalent organic framework/carbon nanotube composites with multiple redox-active sites for high-performance Na storage”的研究文章。

由于地殼中鈉資源的儲量豐富及分布均勻，鈉離子電池（SIBs）作為鋰離子電池（LIBs）的替代品在儲能系統中備受關注。然而，相對于Li⁺（0.76 ?），Na+的離子半徑（1.02 ?）更大，可能會產生嚴重的體積膨脹從而破壞結構，導致基于嵌入/脫嵌機制的無機正極材料的容量低且循環性能差。最近，用輕元素（C、H、O和N）構建的二維（2D）共價有機框架（COFs）是一類具有有序多孔結構、高化學穩定性和結構可調性的結晶聚合物框架，已被認為是實現高性能鈉離子電池正極材料開發的關鍵。然而，由于強的π-π相互作用和較差的本征電子導電性，使得2D COFs堆疊嚴重，造成氧化還原活性基團的利用率低，離子擴散通道延長，導致其容量較低且倍率性能較差。

基于以上問題，本工作設計出具有多個氧化還原活性位點的TP-OH-COF，并通過原位聚合法將其附著在碳納米管表面，制備出TP-OH-COF@CNT50復合材料。通過與CNT復合，實現了對COF層的剝離，使更多活性位點暴露，提高了活性位點的利用率，并且提高了復合材料的導電性。與以往基于COF的SIBs正極材料相比，TP-OH-COF@CNT50具有顯著增強的電化學性能，在0.1 A g^?1下具有256.4 mAh g^?1的高容量，在2 A g^?1下循環3000次后具有100%的優異容量保持率，在10 A g^?1下具有103 mAh g^?1的顯著容量。結合原位/非原位(XPS、FT-IR、EIS、GITT和CV等)技術和理論計算，系統地研究了TP-OH-COF@CNT50正極的儲鈉機理和結構優勢。這項工作不僅是SIBs正極材料研發的突破，而且為開發用于其他儲能系統的高性能COF基電極材料提供了借鑒。本研究工作同時得到山東省自然科學基金項目、國家自然科學基金項目和山東省高校青年創新團隊計劃項目的資助。

山東理工大學材料科學與工程學院為本文第一署名單位，山東理工大學材料學院翁俊迎副教授、山東理工大學化工學院周朋飛副教授和山東大學徐立平研究員為本文的共同通訊作者。（董誠）